A determinação molecular pelo método físico é uma técnica de análise da composição química de minerais que compões séries de soluções sólidas. O grupo mineralógico das granadas, com seus têrmos puros: almandina (Al), andradita (An), espessartita (Es), grossulária (Gr) e Piropo (Pi), tiveram, neste trabalho, a determinação da composição molecular com auxílio deste método físico indireto. As propriedades físicas utilizadas foram: índice de refração (n), diferença entre as reflexões de Bragg mais intensas do quartzo e da granada ('delta'd (d 10'1BARRA'1 Q - d 420 G) e a densidade relativa (D). As propriedades n e 'delta'd, graças a suas características intrínsecas e ao próprio método de determinação, merecem maior confiança nos seus valores, do que aqueles referentes à densidade relativa. Equações matemáticas (dez), resultantes da associação, três a três, dos cinco têrmos puros das granadas são apresentadas neste trabalho; sua finalidade é reconhecer, através dos valores das propriedades físicas, o número de componentes moleculares. São também apresentados trinta diagramas triangulares, quinze quaternários e três quinários, produto das associações três a três, quatro a quatro e da associação dos cinco termos puros considerados para as granadas. Todos os diagramas são bidimensionais e se prestam para o cálculo das quantidades moleculares que ocorrem nas granadas. Os digramas quaternários recebem, no desenvolvimento deste trabalho, um novo tipo de tratamento e os diagramas de cinco componentes são apresentados pela primeira vez. A avaliação do método físico foi comprovada em vinte e oito amostras de composições conhecidas; entre essas, existem granadas com composição molecular teórica, granadas analisadas por via úmida e granadas analisadas por microssonda eletrônica.

The physical determination of molecular composition of solid solutions is an indirect method of chemical analyses of minerals, where garnets is should be regarded as an exemple; a garnet may be a solid solution of almandine (AL), andradite (An), spessartine (Sp), grossular (Gr) and pyrope (Py). The investigated physical properties are: refraction index (n), interplanar spacement difference ('delta'd (d 10'1BARRA'1 Q - d 420 G)), and specific gravity (D), from which, n and 'delta'd are most reliable ones. Then mathematic equations, results from the association of the five garnet end members are presented in this paper, whose aim the recognition, through the physical values, of the number of end members presented in the garnet composition. 30 3-component diagrams, 15 4-component diagrams and 3 5-component diagrams are presented as a result of association of the garnet end members. The above diagrams are twodimensional diagrams, which could be usded to determine the molecular constitution of garnets. The 4-component equilateral diagrams received here, distinctive approach and the 5-component diagrams is for the first time introduced in this paper. The physical method is checked in 28 garnet samples of known composition: garnets of theoretical composition, garnets - analysed by conventionals chemical methods, and garnets analysed in the electron microprobe.