A década de 1990 representou, para o Terceiro Setor brasileiro, um momento paradoxal, no qual a expansão e o aumento da visibilidade das organizações que o compõem foram acompanhadas pelo agravamento da carência de recursos financeiros e pela acentuação das preocupações com eficiência, eficácia, resultados e qualidade. Esse cenário estimulou o crescimento de iniciativas de aperfeiçoamento e profissionalização da gestão dessas organizações, orientadas para novas estratégias de sustentabilidade. A gestão de pessoas emerge como importante vertente dessa questão, uma vez que os processos de profissionalização em curso estão assentados, fundamentalmente, sobre as competências e o comprometimento dos profissionais que trabalham para essas organizações. Este estudo se insere nesse contexto, voltando-se para a sistematização de conceitos e práticas que possam contribuir para o aperfeiçoamento da gestão de pessoas em organizações do Terceiro Setor. Através da realização de um survey e de três estudos de casos, este estudo permitiu descrever e analisar as características, necessidades e dificuldades que a gestão de pessoas assume em organizações do Terceiro Setor, bem como identificar contribuições que o modelo de gestão de pessoas com base em competências pode aportar para seu aperfeiçoamento. Conclui-se que a gestão de pessoas no Terceiro Setor deve, sobretudo, ser orientada para criar condições que favoreçam o desenvolvimento das pessoas, condição essencial para a promoção do desenvolvimento organizacional.